过氧化氢（H₂O₂）是一种绿色高效的氧化剂，其广泛应用于医疗消毒、化工合成、环境治理等方向。相比于目前常见的蒽醌合成法，通过电化学催化二电子氧还原反应（2 e^- oxygen reduction reaction, ORR）原位生成H₂O₂具有全程绿色、去集中化生产、安全无危害等优势，是目前最具前景的H₂O₂合成方式。

开发低成本、高性能的催化剂并进行高效电极化制备是电合成H₂O₂技术得以有效推广的关键。近年来，高性能碳材料的发展为替代贵金属催化剂提供了机遇。碳材料具有成本低廉、孔隙及表面性质可调、形态多样等优势。近年来，科研人员基于原子掺杂、官能团修饰、金属化合物改性、缺陷构造等技术开发出了多种结构的催化剂，使得碳基催化剂的2e^- ORR选择性普遍提升至90%以上。同时，表征技术的发展使得碳基催化剂中真正的活性位点逐步明朗。基于2D（如石墨）和3D（如碳毡、网状玻璃碳等）碳材料，各类电极物化改性方法被不断验证，用于提升电极的H₂O₂产率。此外，除了传统曝气式电极外，近年来，气体扩散电极和多种空气自扩散电极被不断开发和完善，大幅提升了电极的催化效率，并简化了电化学系统。

本文系统总结了碳基催化剂在理论预测、合成方法和实验研究方面的最新研究成果，介绍和比较了各种电极的制备和修饰方法，并针对多孔电极内水-气-固三相界面理论进行了初步研究。此外，本文对该研究方向目前面临的难题与挑战进行了总结，并对未来发展方向提出了建议。

图1  几种常见的H₂O₂合成方法示意图

图2  氧还原反应中间产物及途径

图3  常见的碳基电极制备方法（a）及常见的电极运行模式（b）

文章亮点

1. 全面综述了碳基催化剂和电极催化二电子ORR合成H₂O₂的研究进展；

2. 介绍了碳基催化剂的最新设计策略；

3. 整理了提高碳基电极电催化活性的主要方法和手段；

4. 总结了部分计算/格式/表达错误，为今后的研究提供指导和建议。

作者信息

第一作者  安敬昆，博士，天津大学环境科学与工程学院，助理研究员。研究方向为新型有机污染物的去除与降解、电化学高级氧化技术、二电子氧还原碳基电极开发及应用。通讯邮箱：anjingkun1992@tju.edu.cn

通讯作者  李楠，博士，天津大学环境科学与工程学院，教授，博导。围绕污水处理与资源化相关领域，面向污水营养物去除与回收、水体富营养化源头控制与末端治理的新机制、新方法、新材料开展研究。基于微生物胞外电子转移机制，实现了从富磷污水污泥中回收高值产品蓝铁石。提出了不同电子传递途径下蓝铁石回收的强化调控策略。

通讯作者  冯玉杰，博士，哈尔滨工业大学环境学院，教授，博导。主要从事废水高效处理及资源化与能源化、海绵城市及城市水体污染防控与生态恢复、水系统中典型高风险污染物分布规律环境生态风险评价等研究。在环境电化学、微生物电化学、物化/生化组合水处理技术、生态修复技术、海绵城市模型评估等方面成果突出。

论文ID

原文题目  Electrosynthesis of H₂O₂ through a two-electron oxygen reduction reaction by carbon based catalysts: From mechanism, catalyst design to electrode fabrication

引用信息  An, J., Feng, Y., Zhao, Q., Wang, X., Liu, J., & Li, N. (2022). Electrosynthesis of H₂O₂ through a two-electron oxygen reduction reaction by carbon based catalysts: From mechanism, catalyst design to electrode fabrication. Environmental Science and Ecotechnology 11: 100170.

doi: https://doi.org/10.1016/j.ese.2022.100170